ISBN-13: 9783841731913 / Francuski / Miękka / 2018 / 88 str.
Nous dA(c)veloppons une thA(c)orie molA(c)culaire de gA(c)nA(c)ration de frA(c)quence somme doublement rA(c)sonnante (DR-SFG) pour analyser les mesures expA(c)rimentales rA(c)cemment appliquA(c)es A la molA(c)cule de Rhodamine 6G (Rhd 6G) sur la surface de silice fondue. Cette thA(c)orie est basA(c)e sur le formalisme de la matrice densitA(c) et sur l'approximation adiabatique de Born-Oppenheimer. Dans cette A(c)tude, le modA]le de surface d'A(c)nergie potentielle dA(c)placA(c)e des A(c)tats A(c)lectroniques fondamental et excitA(c) du systA]me est utilisA(c) pour obtenir la forme du spectre (DR-SFG) A une tempA(c)rature finie. Nous montrerons que cette nouvelle thA(c)orie de spectroscopie optiques non linA(c)aire est A(c)troitement rapprochA(c)e A la spectroscopie Infrarouge et Raman rA(c)sonnante. Cette technique nous a permis de dA(c)voiler les phA(c)nomA]nes d'interfA(c)rence entre les modes de vibration infrarouges actifs qui apparaissent dans les spectres (DR-SFG).
Nous développons une théorie moléculaire de génération de fréquence somme doublement résonnante (DR-SFG) pour analyser les mesures expérimentales récemment appliquées à la molécule de Rhodamine 6G (Rhd 6G) sur la surface de silice fondue. Cette théorie est basée sur le formalisme de la matrice densité et sur lapproximation adiabatique de Born-Oppenheimer. Dans cette étude, le modèle de surface dénergie potentielle déplacée des états électroniques fondamental et excité du système est utilisé pour obtenir la forme du spectre (DR-SFG) à une température finie. Nous montrerons que cette nouvelle théorie de spectroscopie optiques non linéaire est étroitement rapprochée à la spectroscopie Infrarouge et Raman résonnante. Cette technique nous a permis de dévoiler les phénomènes dinterférence entre les modes de vibration infrarouges actifs qui apparaissent dans les spectres (DR-SFG).